Григорий Гагарин не получил специального художественного образования, лишь некоторое время брал уроки у Ораса Верне и Карла Брюллова, с последним позднее поддерживал дружеские отношения. Его творчество – результат природной одаренности и ежедневных упражнений. Русский музей обладает наиболее полной коллекцией произведений художника разных видов и жанров: это более четырех тысяч единиц графики, включая архитектурные чертежи, зарисовки орнаментов, около сорока живописных произведений, фотографии, гравюры. Основная часть графических работ была подарена Русскому музею императора Александра III в 1898 году вдовой художника.

Гагарин много раз был на Кавказе – в1840 – 1847 годах появились серии "Живописный Кавказ": "Лезгинка", "Воины Самурской милиции", "Огнепоклонники-гебры", "Погребальная церемония в ауле Ахальчи" и другие. Большинство исследователей его творчества склонны думать, что художник последовал за теми молодыми офицерами, что принадлежали "Кружку шестнадцати", центром которого был Михаил Лермонтов: в 1840 году многие из них отправились на Кавказ за поэтом, высланным из Санкт-Петербурга после дуэли.

В качестве художника-любителя Гагарин участвовал также и в военных экспедициях. Поход на аул Чиркей в мае 1841 года стал для него серьезным испытанием. Целью похода было овладение важным стратегическим пунктом войск Шамиля, "оплотом мюридизма" – укрепленным аулом на реке Сулак в Дагестане. За личную храбрость 21 июня 1841 князь Гагарин был награжден орденом Св. Анны 3-й степени с бантом, а 1 июля зачислен поручиком в лейб-гвардии Гусарский полк.

По впечатлениям от похода в аул Чиркей он написал "Сражение при Ахатли" 8 мая 1841 года", картина вошла в личную коллекцию императора. Ракурс картины необычен – сцена "взята" несколько сверху, обозначая позицию художника как бы "над схваткой". Бой показан со стороны горцев, художник именно их изобразил на первом плане. Гагарин подробно изучал архитектуру Кавказа, делал зарисовки древних храмов Армении, Грузии, обнаруживая в них связь с искусством Византии. Художник пытался разобраться в сплетении религиозных учений, его интересовали истоки ислама и мюридизма. Итогом таких размышлений стала работа "Проповедь Магомета". Им была выполнена роспись Сионского собора, а также проекты церквей в Хасавюрте (Дагестан), в Кутаисе, в Мухравани, Грозном, Боржоме, Алагире, Ейске, Темир-Хан-Шуре (Махачкале), Елисаветполе, Екатеринодаре, Шуше, Николаевской станице, для Тифлисской гимназии, в доме экзарха Грузии. Для осуществления своей мечты – сделать изображения всех церквей Закавказья – Григорий Гагарин во время поездки в Мюнхен в 1851 году освоил фотографию. Осознав преимущества нового вида искусства, Гагарин использует его во вспомогательных целях, в качестве подготовительного материала для рисунков.